Le château et ses dépendances sont construits à partir de 1893, dans un style Renaissance, par l'architecte bordelais Louis Garros et ses deux fils Jean et Alexandre. Le maître d'ouvrage, Bertrand-Marie-François, Baron de Lassus (1880-1909) , choisit le site pour sa vue sur les Pyrénées. Le parc, dessiné d'abord par l'architecte-paysagiste Eugène Bühler, est repris de 1909 à 1919 par l'architecte-paysagiste Edouard André. Une chapelle est construite de 1903 à 1905 et une deuxième bibliothèque en 1910.

Le château de Valmirande se situe à Montréjeau sur la route de Lannemezan à la limite de la Haute-Garonne et des Hautes-Pyrénées. Il a été édifié d'après les plans de Louis Garros, architecte bordelais pour le baron Bertrand de Lassus.